近日，西北工業(yè)大學(xué)黃維院士、劉小網(wǎng)教授在有機(jī)室溫磷光領(lǐng)域取得新研究進(jìn)展，在有機(jī)小分子摻雜的SiO2納米微粒中觀(guān)察到了來(lái)自缺陷態(tài)能級(jí)的發(fā)光，并深入探究了缺陷態(tài)能級(jí)在調(diào)控長(zhǎng)余輝發(fā)光中的作用。研究成果以“Matrix-induced defects and molecular doping in the after-glow of SiO2microparticles”為題發(fā)表在高水平學(xué)術(shù)期刊一Nature Communications(《自然·通訊》)上。
圖 a） 缺陷與分子在SiO2微球（SiO2MPs）中的結(jié)構(gòu)分布示意圖；b）發(fā)光分子與缺陷態(tài)之間的能量傳遞示意圖；c） 4-苯基吡啶摻雜的SiO2MPs的TEM圖像；d）4-苯基吡啶摻雜的SiO2MPs在水中的余輝現(xiàn)象；e）4-苯基吡啶摻雜的SiO2MPs與無(wú)摻雜SiO2MPs的瞬態(tài)與穩(wěn)態(tài)發(fā)射光譜對(duì)比；f）有無(wú)4-苯基吡啶摻雜SiO2MPs余輝壽命對(duì)比；g）激發(fā)波長(zhǎng)依賴(lài)的4-苯基吡啶摻雜SiO2MPs的穩(wěn)態(tài)發(fā)射光譜。
研究摻雜體系中摻雜分子與基質(zhì)材料的相互作用對(duì)實(shí)現(xiàn)摻雜分子的長(zhǎng)余輝發(fā)光調(diào)控具有重要意義。SiO2是一類(lèi)重要的基質(zhì)材料，富含硅羥基與自身剛性能夠抑制內(nèi)部發(fā)色團(tuán)的振動(dòng)，高效激活摻雜分子的室溫磷光，但其中的缺陷對(duì)摻雜分子長(zhǎng)壽命發(fā)光的影響規(guī)律仍不明確。本工作中，我們利用水熱條件下的“假晶”轉(zhuǎn)變，實(shí)現(xiàn)小分子（如4-苯基吡啶、4,4'-聯(lián)吡啶和1,4-雙（吡啶-4-基）苯）對(duì)單分散SiO2微球的摻雜，研究表明水熱反應(yīng)還有利于SiO2中發(fā)光缺陷的形成，使其與摻雜分子發(fā)生能量作用。具體來(lái)說(shuō)，4-苯基吡啶摻雜導(dǎo)致熒光和余輝分別提高了227倍和271倍，且產(chǎn)物微粒的余輝壽命相較于未摻雜的提高了3711倍。當(dāng)切換不同波長(zhǎng)的激發(fā)時(shí)，我們觀(guān)察到并記錄了來(lái)自分子摻雜劑和SiO2缺陷的混合態(tài)的發(fā)光，提出激發(fā)響應(yīng)性的余輝顏色變化來(lái)自分子摻雜劑與缺陷態(tài)之間在單重態(tài)和三重態(tài)中的能量轉(zhuǎn)移。本工作中“假晶”轉(zhuǎn)換策略的優(yōu)勢(shì)在于產(chǎn)物顆粒能夠基本保留起始顆粒的單分散與形貌特征，用具有長(zhǎng)余輝發(fā)光性質(zhì)的SiO2MPs構(gòu)筑光子晶體時(shí)，在保持角度依賴(lài)性結(jié)構(gòu)色性質(zhì)的同時(shí)，可產(chǎn)生激發(fā)依賴(lài)的余輝發(fā)光?；谌毕輵B(tài)輔助的多重余輝發(fā)光，可以促進(jìn)多尺度光學(xué)平臺(tái)的構(gòu)建，為信息安全提供新的解決方案，具有重要的潛在應(yīng)用價(jià)值。
這一突破性進(jìn)展的相關(guān)實(shí)驗(yàn)的主要完成者是論文的第一作者西北工業(yè)大學(xué)柔性電子研究院在讀博士陳雪，通訊作者為西北工業(yè)大學(xué)劉小網(wǎng)教授和黃維院士。大連理工大學(xué)武素麗教授，西北工業(yè)大學(xué)吳忠彬教授、徐巍棟教授，與韓國(guó)成均館大學(xué)Yung Doug Suh教授參與了此項(xiàng)研究。這一工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目和陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目的支持。
全文連接如下：https://www.nature.com/articles/s41467-024-51591-4。
(文字：陳雪 審核：王學(xué)文）
